In questo lavoro sono stati studiati catalizzatori per l’ossidazione catalitica selettiva di H2S da applicare nel primo stadio di clean-up del biogas. Nella prima fase dell’accordo è stato compiuto uno studio preliminare di ricerca bibliografica per individuare le possibili formulazioni del catalizzatore e successivamente sono stati valutati, mediante prove sperimentali, l’effetto del carico del vanadio e del rapporto di alimentazione (O2/H2S) sull’attività catalitica e sulla selettività del sistema a zolfo elementare. L’aumento del carico di vanadio, però, non ha determinato notevoli incrementi nella conversione di H2S; l’attività maggiore (xH2S=91%) e una bassa selettività ad SO2 (4%) sono state osservate per il catalizzatore avente un carico di vanadio pari al 5% V2O5 alla temperatura di 200°C; per carichi superiori (8-10% V2O5) è stato osservato un peggioramento dell’attività catalitica alla temperatura di 200°C. Relativamente alla variazione del rapporto di alimentazione, è stato notato che, all’aumentare della concentrazione di ossigeno in alimentazione (O2/H2S=1), è stato riscontrato un miglioramento dell’attività (xH2S=98%), ma anche un significativo aumento della selettività ad SO2 con valori prossimi al 40% alla temperatura di 250°C. Valori di selettività ad SO2 trascurabili sono stati ottenuti soltanto lavorando in difetto di ossigeno (O2/H2S=0.4). Nella seconda fase dell’accordo, è stato condotto uno studio volto alla preparazione di catalizzatori strutturati per l’ossidazione parziale selettiva di H2S in biogas. La formulazione di questi catalizzatori è stata effettuata a partire da un monolite a nido d’ape di cordierite caratterizzato da 400cpsi quale supporto meccanico, ed un washcoat commerciale a base di ceria e allumina, quale supporto chimico per la deposizione delle specie attive necessarie per la preparazione del catalizzatore strutturato finale. A valle delle attività di preparazione e caratterizzazione, sono state condotte delle prove di adesione del washcoat con test ad ultrasuoni, e infine, sono state condotte le prove di attività catalitiche su due campioni monoliti catalizzati e sul supporto tal quale, i cui risultati hanno evidenziato che il supporto non ha alcuna attività catalitica, mentre prestazioni paragonabili agli ottimi risultati ottenuti in precedenza dai catalizzatori in polvere sono state ottenute per i campioni di catalizzatori strutturati alla temperatura di 200°C. Infatti per entrambi i campioni la conversione di H2S è risultata sempre superiore al 93%, con una bassa selettività ad SO2, la cui concentrazione è risultata sempre inferiore a 10 ppm. In definitiva, è stata prima individuata una formulazione promettente sui catalizzatori in polvere, e successivamente è stata selezionata ed ottimizzata una tecnica di preparazione di catalizzatori strutturati che si sono mostrati capaci di ossidare in modo selettivo l’H2S, con conversioni di comprese tra 93 e il 99% a 200°C e selettività ad SO inferiori al 5%.

Preparazione di catalizzatori strutturati per l'ossidazione parziale selettiva di H2S in biogas

2012-09-01

Abstract

In questo lavoro sono stati studiati catalizzatori per l’ossidazione catalitica selettiva di H2S da applicare nel primo stadio di clean-up del biogas. Nella prima fase dell’accordo è stato compiuto uno studio preliminare di ricerca bibliografica per individuare le possibili formulazioni del catalizzatore e successivamente sono stati valutati, mediante prove sperimentali, l’effetto del carico del vanadio e del rapporto di alimentazione (O2/H2S) sull’attività catalitica e sulla selettività del sistema a zolfo elementare. L’aumento del carico di vanadio, però, non ha determinato notevoli incrementi nella conversione di H2S; l’attività maggiore (xH2S=91%) e una bassa selettività ad SO2 (4%) sono state osservate per il catalizzatore avente un carico di vanadio pari al 5% V2O5 alla temperatura di 200°C; per carichi superiori (8-10% V2O5) è stato osservato un peggioramento dell’attività catalitica alla temperatura di 200°C. Relativamente alla variazione del rapporto di alimentazione, è stato notato che, all’aumentare della concentrazione di ossigeno in alimentazione (O2/H2S=1), è stato riscontrato un miglioramento dell’attività (xH2S=98%), ma anche un significativo aumento della selettività ad SO2 con valori prossimi al 40% alla temperatura di 250°C. Valori di selettività ad SO2 trascurabili sono stati ottenuti soltanto lavorando in difetto di ossigeno (O2/H2S=0.4). Nella seconda fase dell’accordo, è stato condotto uno studio volto alla preparazione di catalizzatori strutturati per l’ossidazione parziale selettiva di H2S in biogas. La formulazione di questi catalizzatori è stata effettuata a partire da un monolite a nido d’ape di cordierite caratterizzato da 400cpsi quale supporto meccanico, ed un washcoat commerciale a base di ceria e allumina, quale supporto chimico per la deposizione delle specie attive necessarie per la preparazione del catalizzatore strutturato finale. A valle delle attività di preparazione e caratterizzazione, sono state condotte delle prove di adesione del washcoat con test ad ultrasuoni, e infine, sono state condotte le prove di attività catalitiche su due campioni monoliti catalizzati e sul supporto tal quale, i cui risultati hanno evidenziato che il supporto non ha alcuna attività catalitica, mentre prestazioni paragonabili agli ottimi risultati ottenuti in precedenza dai catalizzatori in polvere sono state ottenute per i campioni di catalizzatori strutturati alla temperatura di 200°C. Infatti per entrambi i campioni la conversione di H2S è risultata sempre superiore al 93%, con una bassa selettività ad SO2, la cui concentrazione è risultata sempre inferiore a 10 ppm. In definitiva, è stata prima individuata una formulazione promettente sui catalizzatori in polvere, e successivamente è stata selezionata ed ottimizzata una tecnica di preparazione di catalizzatori strutturati che si sono mostrati capaci di ossidare in modo selettivo l’H2S, con conversioni di comprese tra 93 e il 99% a 200°C e selettività ad SO inferiori al 5%.
set-2012
Biomasse e scarti
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Utilizza questo identificativo per citare o creare un link a questo documento: https://hdl.handle.net/20.500.12079/6615
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